革新的な「量子光源」を実現するNIMSの量子ドット研究開発

量子通信、量子コンピュータにおける“光”の有用性

従来の光ファイバーを使った古典的な光通信では、レーザー光のパルスを使って情報を伝達します。1ビットの情報に使われる光子の数は10万～100万個に及びます。そのため、伝送中に光子の一部が盗み取られても検知することは困難です。それに対し、「量子暗号通信」は、1ビットの情報をたった1個の光子（単一光子）が担うため、伝送中に光子が盗み取られると即座に検知でき、原理的に秘匿性が絶対保証された通信手段となり得ます。 また、既存のコンピュータでは、情報の基本単位であるデジタルビットが0か1のいずれかを表すのに対し、量子コンピュータでは、量子（電子や光子など）が「重ね合わせ^*1」の状態となり、0・1を同時に表すことができます（量子ビット）。さらに、複数の量子ビット間の「もつれ^*2」や、量子の“波”としての性質によって生じる「干渉」を利用することで、理論上、大規模な並列計算が可能になります。量子コンピュータには半導体方式や超伝導方式など、いくつかの方式がありますが、そのうち、光子の量子ビットを使って計算するのが「光量子コンピュータ」です。なかでも単一光子の偏光^*3によって、0と1を表す方式を「単一光子方式」とよびます。

光を用いる量子コンピュータは、光速で動作するうえ、環境からのノイズの影響を受けにくいため、電子スピンを量子ビットに使う半導体方式に比べて量子状態を保持しやすいという特長があります。また、室温で動作可能^*4なため、1ケルビン（K）以下の極低温環境が必要な超伝導方式のような特殊な冷却システムも不要です。しかし、実用化に向けては、余分な光子を含まない高純度の単一光子や量子もつれ光子対を生成する量子光源、および高感度の光子検出器が不可欠で、技術的なハードルが高いのが現状です。こうした課題に対し、NIMSでは長年にわたり量子光源用材料として「量子ドット」の研究開発を進めてきました。

「単一光子源」と「量子もつれ光源」を実現する量子ドット

量子ドットとは、直径が約10～100ナノメートル（nm：ナノは10^-9）程度しかない半導体の微小な粒です。ここに単一電子や電子と正孔のペア（励起子）を閉じ込めると、その運動が制限され、エネルギー準位は離散的になり、飛び飛びの値しか取れなくなります。これは「量子閉じ込め効果」とよばれる現象であり、量子ドットの構成材料やサイズを変えることで、そのエネルギー準位を制御できます。つまり、目的の波長の光を放出する光源が設計できるというわけです。

1個の量子ドット中の最もエネルギーの低い準位（基底準位）に1対の電子と正孔があると、必ず1個の光子を発生させることができるため、オンデマンドな単一光子源になります。さらに、基底準位には最大2対の電子と正孔を収納でき、その場合は2個の光子がほぼ同時に発生します。このとき、量子ドットの形状が真円や正三角形などのように等方性や対称性が高いと、2個の光子は、発光波長こそわずかに異なりますが、その偏光状態は量子的に不確定^*5になり、量子的にもつれた光子対ができます（図1）。そのため、量子情報通信や光量子コンピュータの基盤技術として、1980年代から、国内外で半導体量子ドットの研究が盛んに行われるようになりました。一方で、光学測定技術の高度化によって、従来は問題とならなかったわずかな欠陥や不純物、形状異方性などが物性に与える影響も明らかになり、より高品質な量子ドットが強く求められるようになりました。

そんななか、大きな注目を集めているのが、NIMS発の量子ドット作製法である「液滴エピタキシー法」です。量子ドットを用いた量子光源の研究は世界中で行われてきましたが、その多くは限られた材料を使い、そのなかでドットのサイズや形状を微調整して、発光波長や性能を最適化しようとしています。一方、NIMS では、独自に提案・発展させたこの液滴エピタキシー法を用いて、材料の自由度を大きく広げることに成功しました。ここでは、単一光子源にも量子もつれ光源にもなり得る、革新的なNIMSの量子ドットの特徴を、順を追って解説していきましょう。

NIMS独自の「液滴エピタキシー法」で等方性の高い量子ドットを実現

量子ドットの形成方法としては、ナノ加工技術を用いたトップダウン的作製法や、自然現象を利用したボトムアップ的な自己形成による作製法があります。そのなかで世界的にも主流だったのが、自己形成法の一つである「SK法（ストランスキ・クラスタノフ法）」です。SK法とは、半導体の薄膜結晶の「エピタキシャル成長（下地の基板の結晶の並びを受け継いで、新しい薄膜を原子レベルで整然と積み重ねる技術）」を行う際に、あえて格子定数^*6の異なる材料を基板上に成長させ、生じる“ひずみ”を利用して量子ドットを自己形成する手法です。同手法では、これまで主に（100）という面方位^*7を有する基板を用いた研究が行われてきました。しかし、（100）基板表面は、原子が異方的に並んでいるため、量子ドットの形状も非対称になりやすく、量子もつれ状態を有する光子対を発生させることは困難でした。（100）ではなく、（111）というより高い対称性をもつ面方位^*8の基板を用いれば、この問題は解決できる可能性はありますが、（111）基板上では、SK法のように量子ドットが形成される代わりに、界面で欠陥を形成して格子緩和をするという異なるひずみ緩和機構が生じることにより平坦な膜成長が継続するため、量子ドットの自己形成が困難であることが知られています。

それに対し、1990年にNIMSの前身である金属材料技術研究所の小口信行が独自に開発したのが、「液滴エピタキシー法」です（N.Koguchi, et al. Journal of Crystal Growth (1991)）。以来、NIMSでは、この液滴エピタキシー法の改良を重ねてきました。液滴エピタキシー法とは、基板上にガリウム（Ga）などの金属液滴を形成した後、その液滴にヒ素（As）などの元素を供給し、液滴中で量子ドットを自己形成させる手法です（図2）。SK法とは異なり、基板との格子不整合によるひずみを利用しないため、さまざまな面方位や材料の基板が比較的自由に選択できるという大きなメリットがあります。

2010年には、GaAs（111）A面の基板を使って等方性の高い量子ドットを形成することで、単一光子の発光とともに、世界最高値の忠実度（87%）を持つ量子もつれ光子対の発生に成功しました。さらに2019年には、この量子ドット構造をp-n接合中^*9に埋め込んでLED化させ、コンパクトな冷凍機でも到達可能な65Ｋ付近において電流注入による量子もつれ光子対を発生させることにも成功しています（図3）。従来の極低温（10Ｋ以下）の光励起方式と比べて、コンパクトなシステムでもつれを発生させることが可能となり、実用性の向上につながります。このように、液滴エピタキシーの優位性を利用することにより、SK法では実現が難しい（111）A面上でも、量子もつれ光子対を発生させる量子ドットの自己形成が可能であることを明らかにしました。

最適な波長で発光する単一光子ともつれ光子対を目指して

このGaAs量子ドットを用いた量子もつれ光子源の波長は約700 nmで、赤外線と可視光の境界領域に位置します。この波長領域は、シリコン（Si）を主材料とする光子検出器で高感度に受光可能な波長帯と一致するという点では、光量子コンピュータに適した波長ということができます。一方で、量子情報通信において光ファイバーを用いて単一光子などを伝搬させる際には、光通信波長帯（波長1000～1700 nm）とよばれる近赤外領域の量子光源が必要となります。このなかで、最大透過帯（伝搬損失が一番低い）は、1550 nm付近のCバンド^*10とよばれる領域で、光子を遠くまで伝搬させるのに適しています。しかし、GaAs量子ドットを用いた量子光源では、約800 nm程度が長波長化の限界でした。

そのためNIMSでは、GaAsよりバンドギャップが小さく、光の波長が長くできるInAsを材料とし、格子定数が近いInPの（111）A基板上に液滴エピタキシー法によりInAsの量子ドットを形成する研究を開始。バッファー層をInAlAsやInAlGaAsとして量子ドットに対する障壁高さを制御することにより、InAs量子ドットの発光波長をOバンド（1.3ミクロン帯）やCバンド（1.55ミクロン帯）に調整し、単一光子発生の実証に成功しました（Neul Ha, et al. 2020 Appl. Phys. Express 13 025002）。一方で、量子もつれ光子対の発生に関しては、多くの課題が明らかとなってきました。

GaAsの量子ドットでは、量子ドットにひずみがないため、等方性の高い量子ドットを容易に実現できました。しかし、InAsとInPとの間には、格子不整合があるために、In液滴にAsを照射して結晶化した際に、特にサイズの大きな液滴の結晶化において、ひずみにより不規則な結晶成長が起き、等方的な量子ドットを形成するのが困難になるのです（図4）。

また、低密度化（一個一個の量子ドットの光学特性を観察するために必要）のために、高い基板温度でInの分子線を照射して作ったIn液滴は、結晶化のために基板温度を下げていく過程で、液滴同士が集まってサイズの大きな液滴になってしまうこともわかりました。そのため、サイズが小さく、等方的な形状を有する量子ドットを低密度に形成し、さらにその発光波長を1550 nmに合わせこむ技術開発が必要となりました。

NIMSでは、InAsを用いた液滴エピタキシー法の形成機構を明らかにする過程で、「結晶化したInAs量子ドットをキャップ層成長前に熱処理すると、小さな量子ドットは二次元的に成長して消失し、一定サイズ以上の量子ドットだけがひずみにより残る」という現象を見いだしていました。この知見をもとに、まずは低い温度でIn液滴を形成して小さめの量子ドットを高密度に作製し、その後の熱処理で小さすぎる量子ドットを選択的に消失させるという独自のプロセスを開発しました。この方法により、2023年ごろには安定した低密度・小サイズのInAs量子ドットを高い再現性で作製することに成功しています（図5）。

一方で、GaAsの量子ドットほどの高い等方性をすべての量子ドットで実現はできておらず、さらに、1550 nmで発光する量子ドットでは、電荷中性（量子ドットの中に余分な電子や正孔がいない状態）になりにくいことなども明らかになっており、現時点では、同波長帯の量子もつれ光子対の発生の確認には至っていません。そのため、最適な形成条件を見出すべく、現在も研究開発を続けているところです。

長年の技術とノウハウ、知識の蓄積がNIMSの強み

高品質な量子光源の実現は、量子情報通信や量子コンピュータの社会実装へのカギともなります。その基盤となり得るNIMSの量子ドット作製技術は、長年にわたる地道な研究開発の積み重ねによるノウハウ・知識の蓄積、そしてNIMS独自の液滴エピタキシー法によって築かれたものです。この液滴エピタキシー法を用いた量子ドットの自己形成やその量子光源実現に向けた研究は、ヨーロッパの各国でも実施され、高い注目を集めています。

他の研究機関の多くは市販のGaAs基板やInP基板をそのまま使って量子ドットの研究開発を行っていますが、それに対しNIMSでは、これまで培ってきた多様な結晶成長技術を基盤として、基板の格子定数を制御する技術と、フレキシビリティの高い液滴エピタキシー法の合わせ技により、用途に応じた高性能な量子ドットを実現する取り組みを実施しています。

一方で、量子ドットにおいては、光子の取り出し効率の向上も大きな課題となっています。取り出し効率とは、量子ドットが発生させた光子をどれだけ効率よく取り出すことができるかです。現時点の取り出し効率は1％程度ですが、それを10％程度まで向上させ、より明るい光源が実現できれば、実用化の目途が立つと考えています。NIMSでは、量子ドットから、全方位に向かって発光する光を効率よく集光して取り出すためのナノフォトニクス技術の開発にも取り組んでいます。

NIMSでは、今後もさまざまな課題と向き合いながら、革新的な量子光源としての量子ドットの研究開発を通して、量子情報通信や量子コンピュータの開発を支援していきます。

（文・山田 久美、編・NIMS広報室 ／ 写真・石川 典人）